噶尔·东赞竭力整顿国政，推行了一系列新的措施，并为彻底征服吐谷浑做准备。此时经松赞干布时期的征讨，青藏高原上比较强大的政权除吐谷浑外不复存在，松赞干布时期曾重创吐谷浑，但吐谷浑仍保存着一定的势力。从公元656年开始，噶尔·东赞向东部用兵，此年阴历12月，他亲自率军十二万人，进攻与吐谷浑关系极密切的白兰残部，苦战三日，杀死白兰千余人，彻底击溃白兰部，白兰从此失去独立，成为吐蕃的属民。为避免唐朝的压力，噶尔·东赞采取积极和好的策略，于公元657年、公元658年先后派人向唐献礼请婚。公元659年，噶尔·东赞用兵吐谷浑，第二年发动大规模的攻击，在青海湖旁吐蕃与吐谷浑间展开了较量。公元663年，吐谷浑大臣素和贵逃奔吐蕃，将吐谷浑内部的虚实全部告诉了吐蕃人。噶尔·东赞稳操胜券地发动了最后一次攻势，仓促间吐谷浑向唐求援。但唐朝采取的消极观望态度，使面对吐蕃强大攻势的吐谷浑节节败退，最后其王慕容诺曷钵和弘化公主仅领数千帐逃到唐朝的凉州，请求唐的庇护。吐谷浑作为政权日趋灭亡，吐谷浑立国至公元663年，凡三百五十年，吐谷浑故地全部并入吐蕃的版图。至此，青藏高原大部处于吐蕃王国的统治下，再也没有与其抗衡的部族和政权，噶尔·东赞为松赞干布的统一事业画上了句号。此后几年间，噶尔·东赞一直住在被征服的吐谷浑境内，处理善后事宜，建立吐蕃的统治体系。从以后的史料看，吐蕃在吐谷浑地方也实行了千户制，但保留了王室的地位，吐蕃王族与吐谷浑王室间还有联姻关系。
噶尔·东赞目光远大，在攻打吐谷浑的同时，密切注意着周边的邻国和地区。吐蕃的北部是通常所谓的西域，即狭义的中亚地区，当时都归唐朝统治，唐朝在西域设置有都护府和众多的羁縻州。西域处于中西交通要道，自古以来驼铃声不绝于道，伴随着来来往往的商队，也给当地人带来五光十色的文化，以及富饶和繁荣。同样，绿洲中的文明和财富对吐蕃也有无限的诱惑。由于辽阔的羌塘高原荒无人烟，再加上被称为“亚洲脊柱”的莽莽昆仑山脉从帕米尔高原逶迤东行，将南侧和北侧隔为两个世界，因而吐蕃很难从本土直接北上。吐蕃只能从其中心处拉萨向西北行，经古象雄地，循印度河谷，出大小勃律，翻越坦驹岭（兴都库什山口）入西域。公元662年（龙朔二年），吐蕃军队走此道似乎通过护密第一次进入中亚地带。
吐蕃策动疏勒、弓月、龟兹等地的亲蕃势力反叛唐朝，这跟噶尔·东赞在青海的军事行动是互为策应的，目的是为了分散唐朝的力量。唐朝失去对安西都护府治所龟兹的控制。此年阴历12月，唐以苏海政为日海道总管讨伐龟兹，同时命从属唐的西突厥兴昔亡可汗阿史那弥射、继往绝可汗阿史那步真协助作战。阿史那弥射与阿史那步真互有怨仇，当苏海政的军队到达兴昔亡境内时，继往绝可汗阿史那步真密告苏海政说阿史那弥射要谋反。苏海政听信谗言，集中他的军官们商讨，结果决定先下手为强，伪称说皇帝命大总管要给可汗和各酋长赏赐丝绸数万段，兴昔亡可汗阿史那弥射信以为真，率领部属前去领赏，万万没想到结局是惨遭杀害。兴昔亡属部鼠尼施、拔塞干两部远徙，苏海政和继往绝可汗率兵追击，征服了这两个部落。当苏海政的军队至疏勒（新疆喀什）南部时，西突厥弓月部（即处月）引吐蕃军队前来准备迎战唐军，但苏海政“以师劳不敢战”为由，使用了一个非常古老的手段———以军资贿蕃军，吐蕃军队未战而捡了个大便宜，自然同意与苏海政约和罢兵。吐蕃的参与，表明此时吐蕃的势力在西域已经很有些号召力。由于苏海政制造了“兴昔亡冤案”，其属部十分不满，而吐蕃“盛言弥，大造舆论，为阿史那弥射鸣不平，实为进一步笼络诸部。后，阿史那都支纠集残部复起，自立为西突厥左厢可汗，并依附于吐蕃。
公元663年（唐龙朔三年），弓月等部投靠吐蕃，使于阗（新疆和田县境）也受到了威胁。阴历12月，唐以安西都护高贤为行军总管攻打弓月，解救于阗，但结局史载不明，看来唐朝并未解除于阗的危机。公元665年（麟德二年），疏勒、弓月二部又引吐蕃军队攻打于阗，唐命西州（治新疆吐鲁番东南高昌废址）都督崔知辩等领兵援救。从《通典》所载论钦陵的一段话中可知，崔知辩使用围魏救赵计，突袭吐蕃后方。钦陵曾说：“和事曾未毕，已为好功名人崔知辩从五俟斤（西突厥右五弩失毕部——引者）路，乘我间隙，疮痍我众，驱掠牛羊，盖以万计。”
吐蕃在经济上遭到很大的损失，吐蕃军团遂放弃对于阗的围攻。公元667年（乾封二年），唐册立的西突厥继往绝可汗阿史那步真卒，部将李遮匐统部自立，归附吐蕃。
噶尔·东赞执政时期，吐蕃的军队虽然并未动摇唐朝对西域的统治，但吐蕃成功地打入了这个民族众多、局面复杂的地区，找到了自己的立脚点和盟友；噶尔·东赞的谋略使吐蕃也取得了某种发言权，一直到吐蕃分裂期间，在各种势力纠缠不清的中亚历史中也有吐蕃的一份。而此时大食帝国不断向东扩张，攻占吐火罗等地，于是唐、吐蕃、大食成了争夺中亚的三大势力。
公元666年，噶尔·东赞从吐谷浑境内返回，不幸途中患病，于第二年去世。对噶尔·东赞，五世达赖曾言：“他所作政教相辅事业，不仅对吐蕃国王尽忠职守，对吐蕃人民也留下了难忘的德泽。”
二、噶尔·赞悉若多布担任大相
噶尔·东赞有五个儿子，分别是赞悉若、钦陵、赞婆、悉多于、勃伦赞刃。按敦煌吐蕃文献《大事记年》等所载，可以找到相应的藏文名称：噶尔·赞悉若多布，即汉文史书中的赞悉若。
噶尔·钦陵赞卓，即《旧唐书》中的钦陵，《资治通鉴》音译为“起政”（即），比“钦陵”更接近藏文读音。
噶尔·政赞藏顿，即汉文史书中的赞婆。
噶尔·达古日耸，即汉文史书中的悉多于。
噶尔·赞辗恭顿，似为汉文史书中所载噶尔·东赞的第五子勃伦赞刃。
噶氏五子皆有才干，深得其父之教，可谓将门虎子。噶尔·东赞没后，噶氏仍保持着显赫的地位，钦陵兄弟执掌着吐蕃的军政大权。
噶尔·东赞之后，关于大相的人选，吐蕃的一些官员、百姓认为韦·松囊是最合适的人选。但赞普与众大臣密商之后，认为噶尔·赞悉若多布更为合适，遂任命为大相并以韦·松囊为副职，但松囊不久死去，赞悉若多布一个人独揽大权。
吐蕃
赞普芒松芒赞此时至少也有十八岁了，他面对势力雄厚的噶氏家族，不得不把吐蕃的大相一职再次交于噶氏手中，实际上也是十分明智的选择，噶氏兄弟的聪明才智在吐蕃是有口皆碑的。
公元668年（唐总章元年），芒松芒赞驻在札地的鹿苑。吐蕃于几玛郭勒（似在吐蕃东部）建造堡垒。这年吐谷浑各部派人到吐蕃王廷朝见，吐蕃开始从吐谷浑征收赋税，标志着吐蕃在吐谷浑地区的统治趋于稳定。
三、大非川之战及吐蕃在西域等地的扩张
公元670年（唐咸亨元年）阴历4月，经过几年的准备后吐蕃在西域展开大规模的军事行动。吐蕃军队攻陷唐在西域的十八个羁縻州，原来一直忠于唐朝的于阗也倒向吐蕃。在于阗的配合下，吐蕃攻占龟兹拔换城（今新疆阿克苏县），安西四镇焉耆（新疆焉耆县）、龟兹（新疆库车县）、疏勒、于阗为吐蕃所有，唐朝罢弃了安西四镇的设置，吐蕃第一次在西域取得了重大成功。
吐蕃东灭吐谷浑，西占安西四镇，给唐朝西部边境的稳定造成了极大的威胁，迫使唐朝不得不下决心来认真对付吐蕃的扩张。是年阴历4月，唐高宗以右威卫大将军薛仁贵为逻娑道行军大总管，以左卫员外大将军阿史那道真，左卫将军郭待封为副，率十余万人击吐蕃。
从薛仁贵这位名将的头衔看，唐朝出师的目标直指吐蕃首都逻娑（拉萨），志在一举攻灭吐蕃势力。唐军“以护吐谷浑还国”为名，浩浩荡荡地向青海湖地区进发。阴历8月份薛仁贵部进入青海大非川（青海共和县西南切吉草原），薛仁贵命郭待封在大非川构筑工事，以存放辎重粮草，薛仁贵自率精锐向乌海（青海兴海县西南苦海）进军。时吐蕃派出噶尔·东赞的第二子吐蕃杰出的将领钦陵率吐蕃军应战，《旧唐书·薛仁贵传》言此次吐蕃兵力最多时达四十万。钦陵利用熟悉地形和吐蕃军队在高海拔地区惯于作战的优势，诱敌深入。薛仁贵贸然入进，在河口打败吐蕃的小部人马，大掠吐蕃牧民的牛羊。而钦陵却率铁骑奔向唐朝军队的粮草，此时唐朝将领郭待封骄傲自大，怕薛仁贵独占战功，没有听从薛仁贵的指挥，而自率辎重跟随薛仁贵部徐进，途中正好遇到钦陵军队的围攻，郭待封兵败不支，辎重粮草全落入吐蕃军队手中。薛仁贵得知郭待封已败，遂不敢再进，只好退回大非川。钦陵从四面合围已经受挫的唐军，薛仁贵部大败，死伤略尽，吐蕃赢得了大非川战役的全面胜利。薛仁贵、郭待封、阿史那道真仅以身免，与钦陵约和才得生还。三员统帅似乎被钦陵俘虏，不然全军覆灭，而统帅却何以身免，约和亦无从谈起。自大非川战役后，吐谷浑永远失去复国的幻想，诺曷钵被安置在灵州。钦陵从此威名远震。大非川之战的胜利，也稳固了吐蕃在青藏高原的统治。
公元672年（唐咸亨三年），吐蕃大臣仲琮使唐，唐高宗质问仲琮吐蕃为何侵占吐谷浑败薛仁贵事，仲琮却巧妙地回答说：“臣受命贡献而已，军旅之事，非所闻也。”
唐遣都水使黄仁素出使吐蕃。双方虽然都派遣使者，但没有取得任何解决边界等问题的实质性进展。公元673年（唐咸亨四年），吐蕃实行集会议事制，决定军政大事。此年由噶尔·赞悉若多布和钦陵主持集会，制定治理牧区的大法令。冬季又在“董”之虎苑集会议事，征调青壮户丁以充实军队。此年阴历12月，唐遣鸿胪卿萧嗣业发兵讨伐叛唐降蕃的弓月等部，弓月、疏勒等惧而派人入唐请降。看来吐蕃670年攻占安西四镇，并未建立有效的统治，吐蕃大军撤出西域可能为的是增强东部的力量。西域南道诸国重新归附唐朝。公元674年（上元元年）于阗重归唐朝，公元675年（上元二年），唐在于阗置毗沙都督府，以于阗王尉迟伏雄为都督，下辖十州。
龟兹王白素稽也向唐朝献贡，唐又在焉耆、疏勒等处设置都督府。
至公元676年前安西四镇又回到唐朝手中。
公元675年（上元二年）吐蕃派吐浑弥使唐求和，被唐朝拒绝，大论赞悉若多布在象雄制定治理该地的法令，此年突厥境内内乱的消息也传到吐蕃。公元676年（唐仪风元年），吐蕃攻掠鄯（青海乐都县）、廓（青海化隆县西南）、河（甘肃临夏市）、芳（甘肃迭部县东南）等州，杀害官吏，掠取马牛万计。
唐命周王显为洮州道行军元帅，率工部尚书刘审礼等十二总管；以相王轮为凉州道行军元帅，率左卫大将军契必何力等讨伐吐蕃，但二王并未行动。吐蕃又攻叠州（甘肃迭部县），破密恭、丹岭二县。到冬季时，吐蕃年轻的赞普芒松芒赞去世，遂停止军事行动。芒松芒赞共在位二十七年，仲琮使唐时曾评价过这位赞普：帝召见问曰：“赞普孰与其祖贤？”对曰：“勇果善断不逮也，然勤以治国，下无敢欺，令主也。且吐蕃居寒露之野，物产寡薄，乌海之阴，盛夏积雪，暑毛曷冬裘。随水草以牧，寒则城处，施庐帐。器用不当中国万分一。但上下一力，议事自下，因人所利而行，是能久而强也。”
可知芒松芒赞并非是无所事事的傀儡，而是任用贤能，经常巡视各处，精心治国。吐蕃君臣间上下协心，步调一致，是其强盛的原因。此年据《大事记年》大相赞悉若亲自率兵赴突厥。
芒松
芒赞的妃子没卢妃赤玛禄生遗腹子赤都松赞，这位襁褓中的婴儿继承吐蕃赞普位，汉史称器弩悉弄。
公元677年（仪凤二年）阴历5月吐蕃进攻扶州（四川南坪县东北）的临河镇，擒镇将杜孝升，吐蕃将领要杜孝升劝松州都督武居寂投降，杜孝升坚决不从，因吐蕃国内政局不稳，蕃军弃杜孝升而去。《大事记年》载热叶辛库布里布与觉仁祖果二者心怀异志，在象雄发动了叛乱，但叛乱不久予以平定。公元678年（唐仪凤三年，两位叛臣热桑杰崩日叶和库赤聂止松受到惩罚，他们二人的身份不明，“热桑杰”的字面意思可理解为“热桑部（或地方）的王”。吐蕃专心致力于解决内部矛盾，唐朝却组织了一次对吐蕃的军事反攻，中书令李敬玄、工部尚书刘审礼率十八万大军从河源出征吐蕃。吐蕃名将钦陵仍率吐蕃军队在青海湖附近迎战，刘审礼率前军深入，遭到钦陵部的攻击，刘审礼兵败被俘。唐军统帅李敬玄胆怯不敢战，闻前锋已败，遂狼狈不堪地向后撤退，唐朝十八万大军的远征就此结束，刘审礼最后死在吐蕃。公元679年（调露元年）因暂时消除了内忧外患，吐蕃公开祭祀赞普遗体。并遣使报唐朝，唐朝亦派使者吊唁。此时吐蕃已成为唐朝的劲敌，据载：“上闻赞普卒，命裴行俭乘间图之，行俭曰：‘钦陵为政，大臣辑睦，未可图也。’乃止。”
唐朝虽然在河源的进攻受挫，但在西域却重定突厥十姓。前文曾提到公元676年前吐蕃从西域撤军，安西四镇重归唐朝，但到公元677年（仪凤二年）左右，吐蕃第二次占领安西四镇，《新唐书·西域传》龟兹条载：“始仪凤时，吐蕃攻焉耆以西，四镇皆没。”
《旧唐书·吐蕃传》载：
“（仪凤三年，吐蕃）……西又攻陷龟兹、疏勒等四镇……。”
因而西域的形势是瞬息万变。公元679年，依附吐蕃的西突厥十姓可汗阿史那都支和西突厥的另一首领李遮匐同吐蕃一起进逼安西（时安西都护治碎叶镇，今托克马克）。为了应付西域发生的变动，唐吏部侍郎裴行俭提出：“吐蕃为寇，审礼覆没，干戈未息，岂可复出师西方！今波斯王卒，其子泥洹师为质在京师，宜遣使者送归国，道过二虏，以便宜取之，可不血刃而擒也。”
于是裴行俭以册封波斯王和安抚大食使的名义进入西域。裴行俭曾在西域任官多年，很有号召力，他组织豪杰子弟千余人，向同吐蕃联盟的西突厥首领发动突然袭击，擒获阿史那都支、李遮匐。
时吐蕃正在国内忙于安葬芒松芒赞，无暇增援西突厥部，突厥十姓部落又归唐朝统治。
